동적 비선형최적화의 정확도에 대한 내삽함수 차수의 영향:

회분식 고분자반응기의 사례

권성필*, 윤인섭

서울대학교 화학공정신기술연구소

(kwon@pslab.snu.ac.kr*)

Effects of the Order of Interpolation Function on the Accuracy of DNLP:

A Case Study of BPR

Seong-Pil Kwon, En Sup Yoon

Institute of Chemical Processes, Seoul National University

서론

본 논문에서는 다단계 최적화방법에 의한 동적 시스템을 최적화하는 문제가 다루어진다. 다양한 상황에 대해 시뮬레이션을 반복함으로써 각 조작변수의 영향에 대한 감도를 분석하고, 선험적 최적화 방법을 이용하여 비선형최적화에 필요한 준최적값을 구한 후, 그 값을 바탕으로 비선형최적화를 수행한다. 첫 번째 단계에서 사용되는 감도분석법(SAM: Sensitivity Analysis Method)은 반복적인 시뮬레이션을 통해서 정성적 모델(Quality Model)을 얻는 것을 말한다. 둘째 단계에서 사용되는 선험적 최적화법(HOM: Heuristic Optimization Method)은 유한횟수의 시뮬레이션, 내삽을 통한 영역소거, 그리고 황금분할을 통한 최적값 탐색으로 구성되어 있다 (Press, et al. 1996). 마지막으로 사용되는 동적 비선형최적화법(DNLP: Dynamic Nonlinear Programing)은 동적 시뮬레이션과 정적비선형최적화로 구성되어있다. 동적최적화를 불연속의 유한시간에 대해 계산할 경우 불연속 결과를 연속적으로 이어주기 위해서 적절한 내삽함수를 사용하게 된다. 일반적으로 불연속의 시간구간을 줄일 경우, 계산결과의 신뢰도를 높일 수 있는 반면 계산량이 엄청나게 증가하므로, 유한한 개수의 불연속 동적 운전변수들을 연결하는 내삽함수를 사용하게 된다 (Uhlmann, et al., 1994). 따라서 최적화 계산을 성공적으로 수행하기 위해서는 적당한 시간구간과 더불어 적절한 차수의 내삽함수를 사용해야 한다.

본 연구에서는 회분식 고분자반응기(BPR: Batch Polymerization Reactor)가 최적화를 위한 사례연구로서 사용된다. 이 BPR 안에는 AIBN(Azo-bisisobutyronitrile), MMA(Methyl methacrylate), Ethyl acetate, 그리고 1-Dodecanthiol가 들어있다. 고분자반응기는 비선형 발열반응, 용매의 상평형, cooling jacket에 의한 냉각, 등을 포함하기 때문에 복잡한 비선형의 동적거동을 나타낸다 (Ray, 1972; Ellis, 1990; Kwon & Wozny, 1999). 복잡한 비선형 공정은 일련의 상미분방정식으로 수식화되어 시뮬레이션과 최적화에 사용된다. 현실적으로 의미를 지니는 경계조건과 전환률, 고분자 분자량, 분자량분포가 동시에 고려된 실용적인 목적함수가 제안된다. 마지막으로 이렇게 정해진 경계조건들과 목적함수를 바탕으로 회분식 고분자반응기의 운전변수들(반응물 각 성분의 초기농도와 운전온도)을 다단계 최적화 전략에 따라 최적화한다.

본론

최적화작업에서 수학적 방법들은 사용자의 실수나 시스템에 대한 불충분한 이해로 인해서 물리적인 의미가 불투명하거나 잘못된 가정들을 전재로 하기 쉬우며, 계산된 결과는 일정한 수의 국부최적들(Local Optima)의 비교를 통해서 얻어진 값이므로 경우에 따라서는 전역최적(Global Optimum)과는 큰 차이를 나타낼 수 있다. 특히, 비선형 공정의 동적 최적화문제에서는 동적 시뮬레이션에서의 초기값의 경우와 마찬가지로 최적화 출발값이 어떻게 가정되었는가에 따라서 전혀 다른 결과가 나타날 수 있다. 이러한 문제점들로 인해서 동적 비선형공정의 최적화는 복잡한 수학적 계산에 의해서 이루어지기 보다는 오히려 지루하게 반복되는 시행오차방법을 통해서 이루지는 것이 보통이다.

본 연구에서는 수학적 최적화방법의 문제점들을 보완하기 위하여 다단계 최적화방법을 제안한다. 다단계 최적화방법은 크게 3단계(SAM, HOM, 그리고 DNLP)로 구성되어 있다. 첫 번째 단계에서 사용되는  SAM에서는 각 공정변수의 변화에 대해 반복적인 시뮬레이션을 통하여 그 공정변수가 공정으로부터 생산되는 제품의 특성이나 품질에 미치는 영향을 파악한다. 이렇게 얻어지는 결과들을 모아서 모든 공정변수들이 제품의 특성이나 품질 에 미치는 영향을 나타내는 정성적 모델을 만든다. 정성적 모델은 단순히 공정운전과 이해에 도움을 줄 수 있을 뿐만 아니라, 앞으로의 수학적인 방법을 이용한 최적화에서도 정성적인 지침이 될 수 있다. 둘째 단계에서는 원리적으로 볼 때 단변수 최적화방법인 HOM이 사용된다. HOM은 유한횟수의 시뮬레이션, 내삽을 통한 영역소거, 그리고 황금분할을 통한 최적값 탐색과정으로 구성되어 있으며, 최대, 최소, 그리고 평균값과 같은 상식적으로 생각할 수 있는 출발값들에 대해서 선험적으로 반복하여 계산하는 방법이다. 특히, HOM의 역 포물선 내삽(inverse parabolic interpolation)을 통한 영역소거과정은 공정의 복잡성으로 인해서 목적함수(performance function)의 계산이 오래 걸리는 경우 효과적이다. HOM으로부터 얻어지는 결과는 엄밀히 말해서 전역최적이라고 볼 수 없으며, 단지 준최적(Quasi-minimum)이라고 할 수 있다. 하지만 이 값은 선험적으로 얻어졌기 때문에 정성적적 모델과 더불어 매우 실용적이다. 더욱이 이 준최적값은 세 번째 최적화 단계인 DNLP에서 동적 최적화의 출발값으로 사용할 수 있다. DNLP는 Powell의 연속이차최적화(SQP: Sequential Quadratic Programming)와 동적 시뮬레이션에 기초하고 있다 (Branch & Grace, 1996). 비선형 최적화 문제는 Lagrange 함수를 Kuhn-Tucker조건을 만족하도록 2차 최적화(QP: Quadratic Programming) 부문제로 전환, 그 해를 따라 선형탐색을 한다. 이때 BFGS(Broydon-Fletcher-Goldfarb-Shanno)공식을 이용하여  부문제의 Hessian행렬이 추산된다. 동적 최적화를 불연속의 유한시간에 대해 계산할 경우 결과를 연속적으로 이어주기 위해서 적절한 내삽함수를 사용하게 된다. 일반적으로 불연속의 시간구간을 줄일 경우, 계산결과의 신뢰도를 높일 수 있는 반면 계산량이 엄청나게 증가하므로, 유한한 개수의 불연속 동적 운전변수들을 연결해주는 내삽함수를 사용하게 된다. 따라서 최적화 계산을 성공적으로 수행하기 위해서는 시간구간을 적당하게 결정하는 일과 더불어 적절한 차수의 내삽함수를 사용해야 한다. 본 논문에서는 0차, 1차, 그리고 2차 내삽함수가 사용되었다.

본 논문에서 제안된 다단계 최적화 전략을 위한 사례연구로서 이상적으로 교반되고 cooling jacket에 의해서 반응온도가 조절되는 회분식 고분자반응기(BPR: Batch Polymerization Reactor)가 사용된다. 이상적인 BPR 안에는 반응혼합물 AIBN(Azo-bisisobutyronitrile), MMA(Methyl methacrylate), Ethyl acetate, 그리고 1-Dodecanthiol이 들어있다. 이 BPR은 비선형 발열반응, 용매의 상평형, cooling jacket에 의한 냉각, 등을 포함하기 때문에 복잡한 비선형의 동적거동을 나타낸다. 이 복잡한 비선형 공정은 일련의 상미분방정식으로 수식화되어 시뮬레이션과 최적화에 사용된다. 현실적으로 의미를 지니는 경계조건과 전환률, 고분자 분자량, 분자량분포가 동시에 고려된 실용적인 비선형 목적함수가 다음과 같이 제안되었다.

min ∑{10x(Mw-4.0x104)2 + 100x(1-Xm)2 + 200x(PDI-1.7)2}	(1)

with (xi,man−xi)≥0 and (xi−xi,min)≥0	i = 1, 2, ⋯, 4+n+1	(2)

여기서 Mw는 고분자의 분자량, Xm는 모노머의 전환률, PDI는 다중분산지수를 나타내며, x는 운전변수, n은 운전변수의 개수를 나타낸다. 이렇게 정해진 목적함수와 경계조건들을 바탕으로 회분식 고분자반응기의 운전변수들(반응혼합물 각 성분의 초기농도와 운전온도의 동적변화)이 다단계 최적화 전략에 따라 최적화된다. 마지막으로 운전온도를 동적 최적화하기 위해 사용한 내삽함수의 차수가 정확도에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 3종류(0차, 1차, 그리고 2차)의 함수들을 내삽에 이용하여 최적화한 후 그 결과를 서로 비교하였다.

결과 및 토론

SAM을 통해 모노머 전환률, 고분자 분자량, 그리고 다중분산지수에 대한 시뮬레이션영역에서 각 공정변수의 영향을 정성적으로 알아낼 수 있으며, 그 결과는 [표1]과 같이 정성적 모델로 요약되어 나타내진다. Initiator농도의 증가는 전환률과 다중분산지수에 대해 매우 positive한 효과를 나타냈으며, 분자량에 대해서는 매우 negative한 효과를 나타냈다. Monomer농도의 증가를 통해서는 분자량을 효과적으로 높일 수 있었으며, Solvent농도의 증가를 이용하면 분자량과 다중분산지수를 효과적으로 낮출 수 있었다. CTA(Chain transfer agent)는 다중분산지수를 낮추는 효과가 있으며, 반응온도의 상승은 전환률과 다중분산지수에 매우 positive하게 영향을 미친 반면  분자량에 대해서는 매우 negative한 효과를 나타냈다.

표 1.  SAM으로부터 얻어진 고분자반응기에 대한 정성적 모델 (Qualitative Model)

공정변수	전환률 Xm	분자량 Mw	다중분산지수 PDI	시뮬레이션 영역
Initiator	⇈	⇊	⇈	0.001 ~ 0.05 gmol
Monomer	↓	⇈	↓	10.0 ~ 15.0 gmol
Solvent	↓	⇊	⇊	20.0 ~ 30.0 gmol
CTA	⇣	⇡	↓	0.00 ~ 5.00 gmol
Temperature	⇈	⇊	⇈	50.0 ~ 80.0 ℃

HOM에 의해서 각 성분들의 초기농도가 선험적으로 최적화되었다. 0.0205 gmol Initiator, 15.0000gmol Monomer, 29.8390gmol Solvent, 그리고 2.0000gmol CTA의 초기농도를 이용하여 제약조건하에서 최소의 목적함수 값을 얻었다. 이 초기농도는 세 번째 최적화단계에서 DNLP의 시작값으로 사용되었다. 일정한 시간구간(1시간)에 대해서 내삽함수의 차수를 증가시킴으로써 예상했던 대로 최적화의 정확도가 현저하게 증가함을 알 수 있었다. 모델의 복잡성은 목적함수의 평가에 많은 시간을 필요로 한다. 그로 인해서 동적 반응온도의 보다 정확한 최적화를 위해 불연속 구간을 늘리면, 계산량은 기하급수적으로 증가한다. 하지만 불연속 구간의 수를 고정시킨 상태에서 내삽함수의 차수만을 증가시킴으로써, 계산시간에 거의 영향을 미치지 않고도 정확도를 현저하게 증가시킬 수 있었다. 이러한 사실을 보여주기 위하여, 세 가지 서로 다른 차수의 내삽함수에 대해서 반응혼합물 4성분의 초기농도와 10개의 시간구간으로 나뉜 동적 반응온도를 최적화하여 서로 비교할 수 있도록 [표 2]에 정리하였다.

표2. DNLP에 의한 최적화에서 내삽함수 차수의 증가에 의한 정확도 향상

내삽함수의 차수		0차	1차	2차
목적함수		855.5831	342.9551	136.9089
전환률		0.9464	0.9721	0.9063
분자량 [g/gmol]		4.0001x104	4.0000x104	4.0000x104
다중분산지수		3.7625	3.0093	2.5247
계산시간 [sec]		3.4583x103	3.5199x103	3.5176x103
초기농도 [gmol]	Initiator	0.0132	0.0206	0.0146
	Monomer	14.1007	14.6865	12.8321
	Solvent	27.1026	23.8369	28.1361
	CTA	0	2.0000	2.0000
반응온도 [℃]	0시간 후	67.8502	76.1259	53.8591
	1시간 후	59.1564	58.8315	67.4527
	2시간 후	77.0546	69.9530	50.2918
	3시간 후	77.9319	63.8587	53.2221
	4시간 후	74.1100	64.8161	50.0000
	5시간 후	71.6958	52.2338	53.0683
	6시간 후	55.7550	57.6919	50.0000
	7시간 후	67.0074	60.4563	50.6855
	8시간 후	75.2709	50.0000	50.7946
	9시간 후	79.8944	62.2589	50.7322

결론

본 연구에서는 동적 최적화에 관한 실용적인 다단계방법이 제안되었다. 그리고 회분식 고분자반응기의 최적화 사례연구를 통해 다단계 최적화방법을 적용하였다. 첫 단계 SAM으로부터 얻어지는 정성적 모델은 최적화에서 실용적인 평가방법으로 사용될 수 있었다. 둘째 과정 HOM으로부터는 신뢰할 수 있는 다음 단계 DNLP의 시작값들이 얻어졌다. 마지막 단계에서 DNLP를 이용하여 반응온도의 동적 최적화가 이루어졌으며, 이때 사용된 내삽함수의 차수에 따라서 최적화의 정확도가 현저하게 개선될 수 있음을 알 수 있었다. 내삽함수의 차수를 증가시킬 경우 계산속도에는 별다른 영향이 거의 없고 정확도만을 증가시킬 수 있다는 점에서 시간구간을 적당히 나누는 것과 더불어 적절한 차수의 내삽함수를 선정하는 일이 최적화를 성공적으로 수행하기 위해서 매우 중요함을 알 수 있다.

참고문헌

Press, W.H., et al., "Numerical Recipes in C ", 2nd ed., Cambridge Univ., 397-408 (1996)

Uhlmann, J., et al., "Semi-Batch Reactor Optimization and Control for the Epoxidation of Furfural", Chem. Eng. Sci., 49(18), 3169 (1994)

Ray, W.H., "On the Mathematical Modeling of Polymerization Reactors", JMS-Revs. Macromol. Chem. Phys., C8 (1), 1 (1972)

Ellis, M.F., "On-line Control and Estimation of the Molecular Weight Distribution in a Batch Polymerization Reactor", Thesis, University of Minesota, (1990)

Kwon, S.P. and G. Wozny, "On-line Monitoring of a CSTR Polymerization Reactor Using Multivariable Filters", Comp. & Chem. Engng. Suppl.: ESCAPE-9, 256 (1999)

Branch, M.A. and A. Grace, "Optimization Toolbox User's Guide", MathWorks, Inc., MA, 2-16 (1996)