테일러 와류흐름 여과에서의 막 오염에 관한 실험적 연구

김현우, 박원철, 최창균, 박진용*, 김재진**

서울대학교 공과대학 화학공학과

한림대학교 환경학과*

한국과학기술연구원 고분자 연구부**

An Experimental Study on Membrane Fouling in Taylor Vortex Filtration

H. W. Kim, W. C. Park, C. K. Choi, J. Y. Park*, J. J. Kim**

Department of Chemical Engineering, Seoul National University

Department of Environmental Science, Hallym University*

Division of Polymer Science and Technology, KIST**

서론

막은 기체나 액체, 고체를 분리하는 산업공정에서 매우 중요한 역할을 하고 있다. 특히 식품산업이나 제약산업, 수처리 분야 등에서 정밀여과, 한외여과,  역삼투 등의 막 여과기술이 급속히 발전하고 있으며 생물공학분야에서도 생체반응기로써 정밀여과기가 사용되고 있다. 막을 이용한 분리에 있어서 시간이 지남에 따라 여과선속의 급격한 감소가 가장 큰 문제이며. 막의 기공안이나 표면위에서 발생하는 여과선속 감소의 한 형태를 오염이라 한다. 막의 오염은 케이크층처럼 가역적인 영향을 포함하거나 흡착, 기공막음, 막 수축 등과 같은 비가역적인 영향을 포함하고 있다.  본 연구에서는 내부원통이 회전막이고 외부원통이 고정된 Taylor 와류 흐름 여과막을 사용하여 오염특성을 예측할 수 있는 모델식을 유도하여 그 타당성을 검토하였다.

이론

두 동심원통 사이에 유체가 흐를 때  유동은 내부원통의 회전수가 어떤 임계값 이상으로 증가할 때, 원통 가까이에 있는 유체의 입자들이 원심력에 의하여 외부원통 방향으로 추진력을 받아 불안정한 상태가 되어 Fig. 1에 보인 바와 같이 원통의 축방향을 따라 규칙적으로 서로 반대방향인 고리쌍의 배열로 와류가 형성되는 데 이것을 Taylor와류라고 한다. 내부원통의 회전속도가 증가함에 따라 발생되는 동심원통 사이의 유체의 유동의 불안정성은 동심원통 사이의 간격의 비가 아주 작은 경우(d/ri<<1) 다음과 같이 정의된 Taylor수에 의존한다.

[eqn: rm Ta~=~ {omega _i~ r_i~ d} over nu ~{LEFT ( { d} over {r_i } RIGHT )}^{1/2} ~~=~ Re ~{ LEFT ( { d} over {r_i } RIGHT ) }^{1/2}]               (1)

여기서 □i는 내부원통의 회전각속도, □는 동점도, d는 동심원통 사이의 간격, ri는 내부원통의 반경을 나타낸다. 이 때 동심원통 사이에서 유동 안정성의 기준은 Taylor 수가 41.3 이상이면 Taylor 와류가 존재하는 층류, 400 이상이면 Taylor 와류가 존재하는 난류영역으로 나뉘어 진다. 본 연구의 실험영역은 500<Ta<2500으로서 이러한 유동 안전성 기준에 의하면 Taylor 와류가 존재하는 난류영역에 위치한다.

한편 d/ri가 증가할수록 Taylor와류가 발생하기 시작하는 임계 Taylor수 Tac는 증가하는 경향이 있는데 Taylor[1]는 임계 Taylor수와 d/ri 사이의 상관관계식을 다음과 같이 제시하였다.

[eqn: rm Ta_c = { pi ^2~ {(`1+ d`/`2`r_i `)}^{1/2 }} over {{[0.0571(1-0.0652` d/r_i ) + 0.00056{(1-0.652`d/r_i )}^{-1}] }^{1/2}}]   (2)

축방향의 흐름이 존재하면 유동은 더욱 안정해져서 임계 Taylor수가 증가하게 되는데, Chandrasekhar[2]는 섭동 이론으로부터 축방향의 흐름에 대한 Reynolds수가 작은 경우에 임계 Taylor 수가 축방향의 흐름이 없는 경우보다 증가함을 보인 바 있다.

동심원통에서 내부원통이 회전할 경우 내부원통 표면에 작용하는 전단력은 다음과 같이 정의되며 여과가 진행됨에 따라 막 표면에 형성되는 케이크층의 해석에 중요한 인자로 작용하게 된다.

[eqn: rm tau_ omegai ~=~ f~ rho~ {r_i}^2 ~ {omega_i}^2 ~/~2]                           (3)

식에서 f는 마찰계수로서 Atsumi 등[3]은 실험을 통하여 마찰계수와 형태인자 d/ri, Reynolds수와의 상관관계식을 다음과 같이 제시하였다.

[eqn: rm &f~=~ {4~{(`1~+~ d`/` r_i `)}^2} over {(`2 ~+~ d`/` r_i `)~Re } ~~~~~~~~~~for~~ 20~`` <= `~ Re ~<= ~{Re}_c # #rm&f ~=~ 0.80`{(`d`/`r_i `)}^0.35 ~ Re^-0.53 ~~~~~for~~Re_c~ <= ~Re ~<= ~10^4]        (4)

본 연구의 실험범위는 Rec=118, 1500<Re<6300이므로 위 두 식 중 아래의 식을 사용할 수 있다.

회전막 여과기에서의 일반적인 압력여과식은 다음과 같다.

[eqn: rm J ~=~ { DELTA `P ~-~ P^*} over {mu {(R_o ~+~ R_C )}}]                                (5)

여기서 □P는 여과기내의 평균압력차,  P*는 원심력에 의한 압력강하, □는 슬러리의 점도, Ro은 기공내의 오염을 고려한 막의 초기저항을 의미하며 RC는 여과가 진행됨에 따라 형성되는 케이크층의 저항을 나타낸다.

Murase 등[4]은 고압축성 오염 케이크층을 형성하는 묽은 현탁액을 대상으로 십자흐름 정밀여과 실험을 행하여 막표면의 전단력과 정압여과계수로 이루어진 변수로 구성되는 여과식을 도출하였다. 또한 여과속도 조절 변수간의 경험적 상관식에 근거하여 케이크의 압축성과 여과액의 점도가 여과속도에 미치는 영향을 산출하였다. Park 등[5]은 실리카 슬러리를 대상으로한 일련의 여과실험을 통하여 막 표면에서의 전단력이 케이크 층의 저항에 미치는 영향을 여러 가지 모델식을 대상으로 검증하여보고 저전단력과 고전단력 영역으로 나눈 입자 전달모델로부터 새로운 여과모델식을 도출하였다.

본 연구에서 사용된 계에 대하여 여과시간이 경과함에 따라 형성되는 케이크의 저항에 대해 입자의 퇴적속도와 제거속도를 고려한 모델식은 다음과 같다.

[eqn: rm {d`R_c} over {d`t} ~=~ {C_o} over {{1} over{k_1 ~J ~+~ k_2 ```tau_omegai^0.5}~+~ {1} over {k_3 ``/`` tau_omegai}} ~-~ k_4 `` tau_omegai ``R_c]        (6)

여기서 Co는 슬러리의 농도, J는 여과선속이며 □□i는 막 표면에 작용하는 전단력, k1, k2, k3, k4는 실험에 의해 결정되는 상수이다.

실험

본 연구에서 사용한 동역학적 여과기는 Millipore사 제품인 MF-celluose ester 정밀여과기를 내부원통으로 사용하여 Fig. 2와 같이 이루어져 있다. 이 정밀여과기는 평균 기공의 크기가 1.2 □이고 대칭구조를 갖는 셀룰로우스 에스테르막이며 직경 5.2 □, 길이 78 □의 원통형이다. 슬러리를 일정한 높이로 유지시키면서 이때 생긴 수두에 의한 압력을 여과의 구동력으로 하므로 높이에 따른 압력차를 측정하고 막의 회전에 의한 압력강하를 측정하기 위해 디지털 마노미터를 사용하였다.

동역학적 여과기에 공급되는 슬러리는 증류수와 Sekisui사 제품인 평균입자크기 12 □인 MBX-12를 혼합하여 사용하였고 슬러리의 농도는 0.1 wt%, d/ri는 0.15이다. 한번 사용한 막을 여과액이 유출되는 여과기의 하단으로 순수한 물을 가압하여 역세척을 실시하였고 케이크층의 제거를 위해 순수한 물을 넣고 고속으로 회전하여 세척을 실시하였다. 내부원통의 회전속도를 200 rpm에서 800 rpm 으로 변화시켜면서 유랑계를 사용하여 시간에 따른 여과량을 측정하였다.

결과 및 토론

여과 구동력으로 작용하는 압력을 측정하기 위해 여과기 내의 유체의 높이를 50 □로 일정하게 유지하며 측정한 압력이 4962 Pa이며 회전에 의한 압력강하 p*를 순수한 물을 사용하여 측정한 값은 rpm = 200일 때 71.9 pa, rpm = 400일 때 287.6 Pa, rpm = 600일 때 647.2 Pa,  rpm = 800일 때 1139.1 Pa이다. 이때의 막의 유효면적은 0.082 □이다. 슬러리를사용하여 시간에 따른 여과량을 측정한뒤 일반적인 압력여과식인 식 (5)로부터 Rc를 구하였고 이 결과를 모델식 (6)으로부터 예측한 값과 비교하여 도시한 것이  Fig. 3이다.

본 연구에서 제안된 모델식에서 막이 회전하지 않는 경우에는 전단력 [eqn: rm tau_omegai] = 0, 막표면에서의 압력강하 P* = 0이므로 식 (6)은 다음과 같은 식이 된다.

[eqn: rm {R_c^2 /2 ~+~R_c ``R_o} over { C_o ``DELTA `P} ~=~ k_1~ t]                                (7)

막이 회전하지 않는 경우의 실험결과에 대해 식 (7)의 좌변을 계산하고 이를 시간에 대해 도시한 것이 Fig. 4이다. 회귀분석법에 의해 기울기인 k1을 구해보면 k1 = 2.309×1011 (kg/s□)이다. k2, k3, k4는 수치해석적 방법으로 구하면 k2 = 4.290×106 (kg0.5m1.5), k3 = 1.694×1010 (m/s3), k4 = 5.855×10-4 (ms/kg)이다.

Fig. 4에서 볼 수 있는 것처럼 제안된  모델식이 시간에 따른 케이크의 저항을 잘 예측함을 알 수 있다.

참고문헌

1. Taylor, G. I., Fluid Friction between Rotating Cylinders, Proc. Roy. Soc.       A, 93, 289-343 (1923)

2.	Chandrasekhar, S., The Stability of Spiral Flow between Rotating Cylinders, Proc. Roy. Soc. A, 265, 188-197 (1962).

3.	Atsumi, et, al.,  Frictional Resistance of Grooved Rotor in Cylinder Dynamic Filter Chamber without  Permeation or Througflow, Kagaku Kogaku Ronbunshu, vol. 14, pp. 16-19, (1988).

4.	Murase, et, al., Filtrate Flux in Crossflow Microfiltration of Dilute Suspension Forming a Highly Compressible Fouling Cake-Layer, J. Memb. Sci., 108, 121-128 (1995).

5.	Park, et, al., A Study on Dynamic Separation of Silica Slurry Using a Rotating Membrane Filter; 1. Experiments and Filtrate Fluxes, J. Memb. Sci., 97, 263-273 (1994).

Fig. 1. Taylor vortices between       Fig. 2. Schematic diagram of                   two cylinders.                             experimental apparatus.

Fig. 3. Determination of k1 value      Fig. 4. Comparison of measured and

(d/ri = 0.15, □i = 0,                   predicted cake resistances

CMBX-12 = 0.1 wt%).                  (d/ri=0.15, CMBX-12 = 0.1 wt%).