두 개의 Loopseal을 갖는 고온건식탈황 유동층공정에서의 수력학적 특성

이 창근, 배 달희, 조 성호, 선 도원,  진 경태, 손 재익

한국에너지기술연구소, 에너지환경연구부

Hydrodynamics in a HGD Fluidized Process with Two Loopseals

C.K. Yi, D.H. Bae, S.H. Cho, D. Shun,  G.T. Jin, J.E. Son

Energy Environment Research Division, KIER

1. 서 론

고온건식 탈황 (Hot Gas Desulfurization) 공정은 IGCC의 가스정제부분에 속하는 것으로 가스화로에서 생성되어 나오는 석탄가스중의 H2S 및 COS를 제거하여 가스터빈에서의 부식문제 및 공해문제를 해결하는 공정이다. 따라서 석탄가스에 의한 황화반응과 산화성가스에 의한 재생반응이 연속적으로 일어나야 하며 두 반응기 사이에 기체의 혼합을 최소화하면서 탈황제를 연속적으로 순환시켜야 한다.  이러한 기-고 시스템에 있어서 그 고체들을 어떻게 안정되고 연속적으로 순환시키느냐가 공정개발에 있어서 관건이 된다. 즉, 고체순환시스템의 적절한 설계가 이 공정의 상용화를 위한 중요한 열쇠가 된다.  기본적인 문제는 반응 시키기에 충분한 층밀도를 어떤 조건에서 유지하느냐 이다. Riser의 직경, 반응기의 직경,  두 loopseal의 크기와 높이의 설계변수와 유속과 공정안의 탈황제 충전량이 중요한 조업변수로서 층밀도사이의 관계를 밝혀 내는 것이 공정설계에 필수적이다. 즉, 본 연구는 유동층 탈황공정에서 탈황탑과 재생탑 사이의 고체순환기술을 확보하고  scale-up을 위한 엔지니어링 자료를 확보하는데 그 목적이 있다.

[그림 ] 고체순환장치

2. 실험장치 및 방법

[그림1]은 실험에 사용된 고체순환 상온장치이다. 장치의 재질은 Plexi-glass로 만들어져 있으며, 왼편의 riser는 밑부분이 내경 50mm x 높이630 mm, 윗부분은 내경35 mm x 높이4,650 mm이며, 두 부분이 길이 170mm의 reducer관에 의하여 연결되어 있다. 오른쪽 반응기는 내경 160mm x 높이 1250mm의 유동층 반응기로 공기분산판과 연결되어 있다. Riser와 reactor는 두 개의 loopseal에 의하여 연결되어 있는데, 윗쪽 loopseal은 싸이클론 하부에 연결되어 있으며, 그 사이에 load cell hopper를 설치하여 고체순환량을 측정하도록 하였다.  위쪽 loopseal 출구는 반응기 분산판위 290mm위치에 연결되어 있다. 아랫쪽 loopseal은 두 형태로 실험할 수 있는데 하나는 유동층 옆면에서 배출하는 overflow 방식과 또하나는 층 밑으로 배출하는 underflow 방식이다. 아랫쪽 loopseal은 반응기 분산판위 160mm위치와 riser 분산판위 200mm위치에 연결되어 있다.  유량은 mass flow controller를 사용하여 조절할 수 있다.  각 압력점에는 차압변환기를 연결하여 상대압을 측정하며, 측정된 실험치는 PLC를 거쳐 컴퓨터에 저장되었다.  각 반응기 후단에는 싸이클론과 필터가 설치되어 미분을 포집한다. 필터후단에는 압력제어밸브를 설치하여 2기압까지 가압실험을 할 수 있게 되어있다.

입자의 특성

본 실험에 사용된 입자는 에너지기술연구소 기능재료팀에서 spray drying법으로 제조된 KSZ1 아연계 탈황제를 사용하였다. 아연계 탈황제의 평균입경은 68□m, skeletal 밀도는 4.7 g/cm3, bulk 밀도는 2.1g/cm3,   최소 20□m부터 최대 120 □m까지 정상분포 (normal distribution)에 가까웠고, ASTM attrition resistance (ASTM 95-5757)는 84.4%의 마모도를 갖는 입자이다.

3. 결과 및 고찰

[그림 2]는 내경 5 cm인 riser 층하부에서의 평균 voidage를 보여준다. [그림 1]의 P1, P2사이의 차압으로부터 계산되어진 값이다.  유속이 증가함에 따라 기체 hold-up은 증가하고 있다.  유속이 0.56 m/s로 낮을 때에는 공극율이 0.87 정도이며, 심한 압력변동도 함께 관찰되어 turbulent bed의 특성을 보여주었다. 유속이 증가함에 따라 층밀도는 점점 작아지면서 1.5 m/s이상부터는 공극율이 0.96 ~ 0.99 정도로 거의 희박상 (dilute phase)에서 유지되었다.

[그림 ] Riser하단에서의 유속과 고체순환율에 따른 평균공극율

일정 유속에서 riser내의 층내 공극율이 고체순환량의 좁은 변화폭 때문에 거의 일정하다는 사실이다.  본 실험에서는 고체순환량을 증가시키기 위하여 초기 전체 시스템내의 충전량을 16 kg부터 22 kg까지  증가시키는 방식으로 수행하였다.  초기 전체 시스템내의 충전량을 증가시켰을 경우 같은 유속에서 고체순환량이 증가하였다. 그러나 그림에서 보는 바와같이 고체순환량의 증가 폭이 층밀도(또는 공극율)를 변화시킬 정도까지 크지 않았다. 시스템내의 충전량이 증가하더라도 아랫쪽 loopseal의 고체순환폭이 한정되어 있기 때문에 아랫쪽 loopseal이  고체순환의 rate determining step으로 작용하여 대부분의 고체는 오른쪽 반응기에 대부분 체류하게 되고 한정된 양만이 왼쪽의 riser 반응기로 넘어가 riser 밑부분의 층밀도 변화에 그다지 영향을 미치지 않는 것이다.

[그림 ] 유속과 고체순환율에 따른 riser 층상부에서 평균공극율

[그림 3]은 내경 3.5 cm인 riser 상부에서의 평균 voidage를 보여준다. P2와 P3사이의 차압으로부터 계산되어진 값이다.  그곳에서의 유속이 1.5 m/s부터 5.6 m/s의 범위에서 공극율은 0.97에서 0.995 사이에서 유지되었다.  유속이 증가함에 따라 공극율은 증가하였다. 일정 유속에서 고체순환량이 증가하여도 그 공극율에 미치는 영향은 작았다.  이는 loopseal이 고정되어 있기 때문에 그 증가폭이 작기 때문인 것으로 사료된다.

고온건식탈황반응기의 관점에서 두 개의 loopseal을 갖는 본 시스템을 고찰하면,  현 시스템의 경우 반응을 위한 층밀도가 충분하지 않을 수 있다는 것이다. 즉 시스템이 한번 설계가 되고 나면, 층밀도는 그 시스템의 높이와 loopseal의 크기, 높이에 의하여 고정이 된다는 것이다. 그러나 다른 관점에서 보면,  시스템이 한번 결정되면 층 밀도는 좁은 범위에서 고정이 되고 오히려 시스템은 안정될 수도 있다는 것이다. 즉 고체 순환을 기계식 밸브를 사용하지 않음으로서, 조업변수의 수를 줄인 것이다.

[그림 4]는 overflow loopseal과 underflow loopseal과의 비교를 보여주고 있다. Underflow loopsesl이 57cm 더 아랫쪽에 위치하고 있다. Underflow loopseal을 사용하였을 때 공극율은 상당히 낮아졌음을 보여주고 있다. 즉 층밀도가 증가한 것이다.

[그림 ] Underflow와 overflow loopseal의 경우 층공극율 비교

이상의 관찰과 pressure balance curves1)로부터  내릴 수 있는 결론은 riser에서의 전체 압력강하는 아랫쪽 loopseal의 P10에서부터 오른쪽 반응기의 층표면까지의 압력강하보다 항상 작다는 사실이다.  그러므로 층밀도를 높이기 위해서는 오른쪽 반응기의 층높이를 상승시켜 층표면과 P10사이의 간격을 증가시키거나, 아랫쪽 loopseal의 위치를 낮게 조정하여 층표면과 P10사이의 간격을 증가시키는 방법이 있을 수 있다.

4. 결론

두 개의 loopseal을 갖는 riser와 반응기 사이의 순환시스템에서 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.

1. 일정유속에서는 riser내의 층내 공극율이 고체순환량의 좁은 변화폭 때문에 거의 일정하다는 사실이다.

2. Riser에서의 전체 압력강하는 아랫쪽 loopseal의 P10에서부터 반응기의 층표면까지의 압력강하보다 항상 작다.  그러므로 층밀도를 높이기 위해서는 오른쪽 반응기의 층높이를 상승시키거나, 아랫쪽 loopseal의 위치를 낮게 조정하여 층표면과 P10사이의 간격을 증가시키는 방법이 있을 수 있다.

감사의 글

본 연구는 대체에너지 선도기술개발(G7)사업의 일환으로 수행되었습니다. 연구비지원에 감사드립니다.  탈황제를 공급하여주신 안영수, 한문희 박사님께 감사를 드립니다.,

참고문헌

1. 배달희, 이 창근, 선도원, 진경태, 손재익, □두 개의 Loopseal을 갖는 고온건식탈황 두 유동층 반응기사이의 압력균형,□ 화학공학의 이론과 응용, Vol.4, No.1, 901 (1998)