플라즈마에 의한 비가연성 모의방사물의 용융슬랙화 실험 연구

조진만, 고겸섭, 문영표*, 맹성준*

금호엔지니어링 (주), 한국전력공사 전력연구원

Experimental Study on Slag Formulation of Non-combustible Surrogate Waste by Plasma Melting Technology

J. M. Cho, G. S. Ko, Y. P. Moon* and S. J. Maeng*

KUMHO Engineering Co. Ltd., Korea Electric Power Research Institute*

서론

방사성 폐기물은 방사능 준위에 따라 고준위와 중·저준위 폐기물로 나눌 수 있으며, 물리적 성상에 따라서는 고체, 액체, 기체 폐기물로 분류할 수 있다[1]. 이중 액체, 기체 폐기물은 폐기물 내에 존재하는 방사능 물질을 허용치 이하로 제거한 후 환경으로 방출되고, 가연성 잡고체 폐기물, 비가연성 잡고체 폐기물, 폐수지, 폐필터 및 붕산농축폐액 등의 고체폐기물은 압축 또는 건조과정을 거쳐 일정한 저장드럼에 담겨 시멘트 또는 파라핀으로 고화처리된 후 발전소내 임시저장소에 보관되고 있다[2]. 국내 전력수요증가에 따라 원자력 발전소 건설이 증가 추세에 있으며, 폐기물의 발생 및 누적량이 증가일로에 있으므로 방사성 물질 배출의 최소화, 방사성 물질 누출의 철저한 방지 및 처분시 안정성 제고를 위한 부동화와 포장에 중점을 두어야 한다[2]. 최근 들어 폐기물내의 방사능 물질의 유출에 대해 안정함은 물론 탁월한 폐기물 감용 효과를 얻을 수 있는 플라즈마 열원을 이용한 폐기물 유리화 기술이 활발히 연구되고 있다. 이러한 연구에서 사용중인 열원은 plasma arc 방식과 Joule-heated 방식으로 나눌 수 있다[3].

본 연구에서는 원자력 발전소에서 발생되는 중·저준위 방사성 폐기물을 플라즈마 토치에서 발생된 고온의 플라즈마 아크를 이용하여 용융 시킴으로서 발생 초기 폐기물의 부피를 감소시키는 것은 물론, 용융 후 최종 폐기물의 형태로 생성되는 슬랙고화체의 방사능 안정성 등을 포함한 건전성이 향상될 수 있는 최적 폐기물 조성을 도출하는데 목적이 있다.

이론

플라즈마 토치 용융시스템

플라즈마란 기체의 일부가 전리된 상태를 의미하는 것으로 공학적인 측면에서 외부전자기장에 의해 영향을 받는 전기전도성, 발광성, 고온의 기체 영역이라 할 수 있다. 비가연성 방사성 폐기물을 유리화할 수 있는 고온(1300oC이상)의 열원을 제공할 수 있는 플라즈마 토치는 전극연결방식에 따라 straight polarity와 reverse polarity 방식으로 나눌 수 있으며, 전극의 구조에 따라서는 solid형과 hollow형으로 나눌 수 있다. 작동방식에 따라서는 transferred와 non-transferred 방식이 있다[3][4]. 본 연구에서는 solid type, straight polarity, transferred 방식의 플라즈마 토치(60kW)와 용융로, 전력공급장치, 배기구, 제어장치 등이 장착된 용융시스템(Fig. 1)을 사용하였다. 플라즈마 발생기체로는 Ar, H2를 사용하였다.

비가연성 방사성 폐기물의 유리화

유리는 기계적, 화학적, 방사능 조사 안정성 등이 우수한 고화체로 알려져 있다. 비가연성 방사성 폐기물로 발생되는 물질은 콘크리트, 유리, 석고, 철재류, 토사류 및 원자력발전소 계통에서 발생하는 필터류 등이며, 이들 폐기물 중 금속류를 제외한 물질들의 성분은 SiO2가 60%이상, CaO 3∼12%, Al2O3 10%미만 등으로 일반 유리의 성분과 유사하다. 따라서 이들 비가연성 방사성 폐기물을 최적의 혼합비로 용융 하였을 경우 안정한 유리질의 고화체를 생성시킬 수 있다. 비가연성 방사성 폐기물의 용융후 냉각시 내부에 존재하는 유리조성물질이 망목구조를 재형성하면서 방사성물질 등 유해물질이 유리의 망목구조 속에 포획되는 것이 유리화의 기본원리이다[5].

실험

비가연성 방사성 폐기물의 모의 폐기물 제조 및 용융

국내 원자력 발전소에서 발생하는 비가연성 방사성 폐기물에 대한 유리화 용융 실험을 수행하기 위한 모의 폐기물은 실제 비가연성 방사성 폐기물을 구성하는 물질인 콘크리트, 유리, 모래, 철재류를 원료물질로 하여 다양한 조성비로 제조하였으며 방사성 물질의 슬랙고화체내의 포획정도를 조사하기 위해 방사성 동위원소 Cs-137의 안정한 동위원소인 Cs-133의 화합물인 Cs2CO3를 일정한 농도(Cs-133 5g/waste 1kg)로 투입하였다. Fig. 3 (a)에 제조된 모의 폐기물을 나타내었다. 제조된 모의폐기물의 용융은 Fig. 2의 플라즈마 용융 시스템에서 회분식으로 수행되었다. Fig. 3 (b)는 플라즈마 토치에서 발생된 고온의 플라즈마 아크를 나타낸다. 용융물의 온도는 1300∼1500oC이며, 용융물을 용융로로부터 배출시켜 자연 냉각한 후 Fig. 3 (c)와 같은 슬랙고화체를 얻을 수 있었다.

슬랙고화체의 건전성 평가

모의 폐기물의 용융으로 생성된 슬랙고화체는 방사성 폐기물의 고화체에 적용되는 건전성 평가 기준에 따라 분석된다. 본 연구에서 적용한 건전성 평가항목은 폐기물 감용비 추정의 근거가 되는 비중과 고화체의 화학적 조성을 결정하기 위한 XRF(X-Ray Fluorescence) 총함량분석, 유해물질의 침출특성을 조사하기 위한 TCLP 시험 등이며, 슬랙고화체의 Cs-133 포획비율을 MD(Microwave Digestion)법으로 분석하였다. 이상의 건전성 평가 결과를 종합하여 감용효과가 크고 안정화된 비가연성 방사성 폐기물의 슬랙고화체를 생성시키기 위한 최적의 폐기물 조성비를 도출할 수 있다.

결과 및 토론

모의 폐기물 및 슬랙고화체의 화학적 조성 및 TCLP 시험 결과

본 연구에서는 총 48종의 모의 폐기물에 대한 용융실험을 수행하였으며, 이 중 대표적인 6종의 슬랙고화체에 대한 결과를 Fig. 3에 나타내었다. Fig. 3 (a)는 모의 폐기물과 슬랙고화체의 화학적 조성을 나타낸 것으로 슬랙고화체의 건전성과 화학적 조성과의 관계를 유추하는 자료로 활용된다. XRF에 의한 화학적 조성 분석 결과 슬랙고화체내의 평균 함량은 SiO2 64.32%, CaO 8.44%, Al2O3 1.58% 등으로 나타났다. 또한 슬랙고화체의 화학적 조성과 TCLP 시험결과와의 상관관계는 나타나지 않았으나 Fig. 3 (b)에 나타낸 바와 같이 As, Ba, Cd, Cr, Hg, Pb, Se 등 주요 유해물질의 TCLP 결과는 슬랙고화체를 최종 저장하였을 경우, 침출에 의한 방사능 유출과 환경오염에 대한 안정하다는 것을 의미한다.

Cs-133의 포획비율 및 감용비

용융공정 중 방사능 물질이 배기체로 유출되는 정도와 슬랙고화체내로 포획되는 정도를 조사하기 위해 투입한 Cs-133의 용융후 슬랙고화체내 함량을 분석하여 Cs-133의 포획비율을 Fig. 4에 나타내었다. Cs-133의 포획비율은 CG-04(콘크리트 500g, 유리 500g)의 경우 최대 98.76%이었으며, C-01(콘크리트 1000g)에서 최저 43.91%로 나타났다. 이러한 결과는 방사성 폐기물의 적정한 혼합 용융이 이루어질 경우 용융공정중에 방사능 물질이 배기체로 유출될 위험성이 감소하는 것을 의미한다. 모의 폐기물 용융전후의 감용비는 0.87∼0.98 이며, 용융대상 폐기물이 콘크리트, 유리, 모래 등임을 고려할 때, 용융에 의한 감용의 효과를 기대할 수 있다. 한편, Cs-133의 포획비율과 감용비의 상관관계는 희박한 것으로 나타났다.

본 연구의 결과로부터 비가연성 방사성 폐기물 슬랙고화체의 건전성에 영향을 미치는 폐기물 조성비를 최적화하고 용융온도 및 용융조건을 결정하는 공정운전변수의 최적화를 통해 비가연성 방사성 폐기물을 용융처리할 경우, 폐기물 감용효과를 가져올 뿐만 아니라, 용융처리 전의 상태보다 매우 안정한 폐기물로의 처분이 가능하다는 것을 알 수 있다.

참고문헌

[1] 박수훈 : 1996년 원자력발전백서, 통산산업부, 한국전력공사(1996)

[2] 이승구 : 1996년 원자력안전백서, 과학기술처 (1996)

[3] S. L. Camacho : Pure & Appl. Chem., 60, 619(1988)

[4] S. L. Camacho : American Ceramic Society Symposium, Indiana, April (1994)

[5] C. C. Chapman, J. M. Pope and S. M. Barnes : J. Non-Crystalline Solids, 84, 226(1986)

Fig. 1. Plasma torch melting system.

(a)                       (b)                      (c)

Fig. 2. Non-combustible surrogate waste and its glass-like slag (a) Surrogate waste (b) plasma arc flame (c) glass-like slag.

(a)                                (b)

Fig. 3. Chemical composition of surrogate waste and TCLP result of glass-like slag (a) chemical composition (b) TCLP result of glass-like slag.

Fig. 4 Trapping efficiency of Cs-133 in glass-like slag and volume reduction ratio.