PE입자를 사용한 기상 유동층에서의 슬러깅 특성

조홍일, 한귀영, 안귀룡*, 오영우*, 공종수*

성균관대학교 화학공학과, 한화종합화학*

Chracteristics of Slug Flow in a Gas-Phase Fluidized Bed of Polyethylene Particles

H. I. Cho, G. Y. Han, G. R. An*, Y. W. Oh*, J. S. Kong*

Department of Chemical Engineering, SungKyunKwan University

Hanwha chemical corp.*

서 론

기상 유동층에서 최소유동화 속도 이상으로 유속이 증가하면 기포가 발생하고 기체 유속이 증가할수록 일반적으로 기포는 상승하면서 서로 합체되어 층 단면적에 달하는 크기로 성장한다. 이 경우 기포의 거동은 벽면의 영향을 받고 일정한 간격으로 dense phase와 lean phase로 구분시키며 상승한다. 이러한 기체 슬러그가 유동층을 통과하면서 큰 압력변동을 가져와 장치의 기계적 손상을 주고 기체와 고체간의 접촉 및 혼합을 저해하므로 슬러깅 현상은 바람직하지 않은 것으로 알려져 있다[1]. 유동층은 매우 복잡한 흐름 특성을 가지고 있고 각기 다른 장치와 조업조건, 슬러깅에 대한 정의의 불일치, 사용된 입자에 따라 다른 형태의 슬러그가 발생되기 때문에 슬러깅을 일으키는 변수와 그 정도에 있어서 서로 불 일치하는 결과가 도출되곤 하였다. 본 연구에서는 유동층내의 복잡한 현상을 규명하기 위해 압력변동을 측정하는 방법이 사용되었으며, average absolute deviation, auto-correlation, probability density function, power spectrum 등으로 해석을 하였다. 또한, 유동층을 이용한 PE 중합 반응기의 설계에 필요한 기초 자료로서 기체 유속과 fines함량에 따른 슬러그의 흐름특성을 압력변동과 slug frequency 측면에서 관찰하였다.

Fig. 1 Experimental apparatus.

실 험

본 연구에 사용된 실험 장치의 개략도를 Fig. 1 에 나타내었다. 실험장치는 크게 공기 주입부와 주탑부, 사이클론으로 구성되었고, 주탑부는 직경 7□, 높이 50□ 이며 내부흐름의 관찰이 가능하도록 아크릴 관으로 제작되었다. 유동화 기체로 공기를 사용하였으며 실험에 사용된 분산판은 직경이 0.265□인 구멍을 168개 배치한 perforated plate 형으로 개방 면적은 24%에 달한다. 분산판 밑에 50 micron의 screen을 부착하여 입자의 이탈을 방지하였다. 층 하부와 층 상부의 압력변동을 살펴보기 위해 분산판으로부터 각각 14□, 28□위에 5□간격으로 압력탭을 설치하였고, 층 전체의 압력변동은 주탑부의 최 하부와 최 상부에 압력탭을 설치하여 차압형태로 측정하였다. 또한, 분산판으로부터 24□위에 10□간격으로 압력탭을 설치하여 절대압력변동을 측정하였다. 압력변환기(차압형, Cole - Parmer Co.)로 측정된 압력신호는 A/D 변환기(KEITHLEY Co., Model : DAS 800)를 거쳐 자료수집계가 있는 컴퓨터에 저장되었다. 각 실험조건에서 100Hz의 샘플링 속도로 8000개의 압력신호를 수집하였다. 층물질로 사용된 HDPE (high-density polyethylene)입자는 평균직경 603□, 밀도 0.82g/□3이며 최소유동화속도는 10.5□/s로 측정되었다. 본 연구에서는 직경이 125□ 미만인 입자를 fines로 정의하였으며, Fig. 2 에 사용된 입자 크기의 분포를 나타내었다.

Fig. 2 Histogram of particle size distribution.

결과 및 고찰

실험으로부터 얻은 압력변동신호의 평균절대편차(AAD)를 식(1)과 같이 계산하여 기체유속과 fines 함량에 대하여 Fig. 3 에 나타내었다. Fines 함량이 많을수록 기체 유속에 대하여 전체적으로 AAD가 작게 나타났다. 한편, AAD가 최대인 유속은 난류영역으로 전이가 일어나는 유속과 일치하고 이때 슬러그의 크기가 최대가 된다고 보고되어 있다[2].

Fig. 3 AAD of pressure fluctuation for

different fines contents with gas velocity.

[eqn: rm AAD = it 1 over N SUM_t=1^N LEFT | x_t - bar x RIGHT |]             (1)

Fig. 4 에 주기적인 슬러그가 발생하는 유속을 택하여 fines 함량에 대하여 각기 어떤 차이점이 있는지 auto- correlation function으로 살펴보았다. 불연속적인 압력신호에 있어서 auto- correlation function은 다음과 같은 식(2)으로 계산할 수 있다.

[eqn: gamma_xx (k) = { SUM from {{ t}=1} to N-k (x_t - bar x ) (x_t+k - bar x ) } over { SUM from { t=1 } to N (x_t - bar x )^2}]                                         (2)

Auto-correlation coefficient의 첫 번째 최대값에 해당되는 시간 지연의 역수가 가장 많이 발견되는 슬러그의 주된 빈도수가 된다. Fig. 4에서 이 시간 지연이 0% fines와 1% fines는 미소한 차이를 보이며 5% fines일 경우는 훨씬 더 작은 시간 지연 값을 가져 슬러그의 발생 빈도수가 증가함을 알 수 있고, auto-correlation coefficient가 약간 작게 나타나 측정된 압력신호의 주기성이 떨어진다는 것도 예상할 수 있다. Auto-correlation으로부터 계산된 slug frequency를 과잉기체 유속에 대하여 Fig. 5 에 나타내었다. 유속이 증가할수록 기체 슬러그간의 합체로 슬러그의 크기가 증가하여 slug frequency가 감소한 것으로 사료된다. Fines의 양이 많아질수록 slug frequency가 증가하는 경향을 보였고, Baeyens and Geldart [3], Broadhurst and Becker [4]가 지적했듯이 입자 성질이나 기체 유속에 의해서 크게 영향을 받지 않는 한계값을 가지는 것으로 나타났다. 본 실험에서는 Umf의 3배 이상의 유속에서 limiting slug frequency가 fines 함량이 0% 일 경우는 0.98Hz, 1% 는 1.02Hz 그리고 5% 일 경우는 1.10Hz로 점차 증가하였고, 이들이 제안한 식의 결과 값인 0.88Hz, 0.94Hz에 근접한 수치를 얻었다.

[eqn: rm f_s = 1.17D_t^-0.143]        ; Dt in □       [Baeyens and Geldart 1974]       (2)

[eqn: rm f_s = 0.34(D_t / H_mf )^0.85 (g/D_t )^0.5]            [Broadhurst and Becker 1975]     (3)

이와 같이 fines가 많아질수록 압력변동의 폭이 줄어들고 slug frequency가 증가한 이유는 층 상부에서 fines가 슬러그를 깨는 효과를 가져오기 때문으로 사료된다. 반응기 직경 7□, 층 높이 36□ 의 실험조건으로부터 어느 한계값을 가지기 전까지의 slug frequency의 상관식을 다음과 같이 과잉 기체유속과 입자의 물성및 fines 함량에 대하여 구하였고 Fig. 6 에 실험치와 비교하였다.

fs = 3.09dp0.18□s-0.99(1+0.01*fines%)3.67(U-Umf)-0.25                          (4)

Fig. 7 에 기체 유속에 따른 power spectrum의 변화를 나타내었다. 불연속적인 시계열에 있어서 power spectrum은 다음과 같이 계산된다[5].

[eqn: LEFT | X_k RIGHT | ^2 ={} DELTA t^2 LEFT[ LEFT{ SUM from { { n}=1} to N x_n cos (k n omega_o ) RIGHT }^2 + LEFT{ SUM from { { n}=1} to N x_n sin (k n omega_o ) RIGHT }^2 RIGHT ]] ,   [eqn: omega_o = 2pi / N]    (5)

슬러깅 영역 이하의 유속(U/Umf = 1.2)에서는 압력변동의 폭이 작고 불규칙적이었으며 넓은 분포의 스펙트럼을 보였다. 슬러깅 영역(U/Umf = 1.5 ∼ 4.0)에서는 압력변동의 폭이 크고 주기적인 성향이 나타났으며 스펙트럼 상에서 side frequency가 적게 발견되었고 뚜렷한 고조파(harmonics)가 약 1.0 Hz근처에서 관측되었다. 최대 안정한 슬러그 이상의 유속에서는 압력변동의 폭이 크지만 다소 불규칙하였고 스펙트럼의 주파수대도 점차 넓어지는 경향을 보여 난류영역으로 전이가 시작됨을 보였다.

Fig. 5 Slug frequency for different fines contents       with excess gas velocity.

Fig. 4 Autocorrelation coefficient for different fines contents at U/Umf = 2.8.

Fig. 6 Comparison of the experimental data with the

predicted values for slug frequency.

Fig. 7 Power spectrum at the upper section of the bed for 0% fines.

참고문헌

1. Dimattia, D. G., Amyotte, P. R. and Hamdullahpur, F. : Can. J. Chem.

Eng., 75, 452(1997).

2. Zijerveld, R. C., Johnsson, F., Marzocchella, A., Schouten, J. C. and van

den Bleek, C. M. : Powder Technol., 95, 185(1998).

3. Baeyens, J. and Geldart, D. : Chem. Eng. Sci., 29, 255(1974).

4. Broadhurst, T. E. and Becker, H. A. : AIChE J., 21, 238(1975).

5. Wei, W. W. S., Time series analysis-Univariate and multivariate methods,

Addison-Wesley Pub.(1990).