고분자 전해질형 연료전지 stack의 냉각시스템 연구

구영모, 김준범

울산대학교 화학공학과

A study of the coolant system in

Proton Exchange Membrane Fuel Cell Stack

Youngmo Goo, Junbom Kim

Dept. of Chemical Engineering, University of Ulsan

서론

수소를 공급연료로 하는 연료전지는 반응물이 환경친화적인 물로 생성되고 전기에너지를 얻을 수 있다는 점에서 지구촌의 환경문제와 에너지자원의 대처방안 중에 하나로 제시되고 있다. 현재 국외에서는 인산형 연료전지(PAFC)와 같은 경우에는 상용화되어 운전되고 있으며 특히 저온형 연료전지인 PEMFC(proton exchange membrane fuel cell)의 경우에는 2010년 이내에 자동차의 대량생산을 위한 연구를 수행 중에 있다.

PEMFC는 운전 중에 전류량에 따라서 열이 발생된다. 저 전류의 단위전지에서는 문제시되지는 않지만 고 전류의 단위전지나 stack에서는 생성되는 높은 열로 인하여 이온전도성 고분자 전해질의 수분함량을 감소시켜 이온전도도를 저하시키는 현상이 발생한다[1,2]. 고 전류의 단위전지나 stack에서는 이러한 성능저하를 방지하기 위하여 coolant를 이용하여 일정한 온도를 유지시켜 성능저하 현상을 감소시킬 수 있다. 대용량 stack을 개발하기 위해서 성능에 영향을 줄 수 있는 coolant를 선진국에서는 bipolar plate의 유로형태와 더불어 cooling plate의 연구도 중점적으로 실험하고 있다.

본 연구에서는 stack에서의 온도구배를 이해하여 주로 사용되는 direct cooling system과 coolant가 직접 plate로 공급되는 parallel cooling system의 온도구배의 실험을 수행하였다.

실험

PEMFC에서 발생되는 열은 전류량에 따라 다르게 나타난다. 전류량은 사용되는 전극의 size에 의해 결정되지만 membrane의 특성에 따라 다소 차이가 있다. 실험에서 사용된 stack의 size는 50 cm2이며 10개의 MEA를 접합하였다.

전류량의 증가에 따라 발생되는 열을 냉각시키기 위하여 fig. 1과 같이 두 가지의 cooling system을 이용하였다. Fig. 1의 a 형태는 상온의 coolant를 외부에 설치된 thermostat에서 직접 각각의 cooling plate(b3, b7)에 공급하는 parallel cooling system이며 각각의 cooling line에는 밸브를 설치하여 공급되는 coolant 유량을 일정하게 유지하였다. 그리고 수소기체는 E1, 산소기체는 E2에서 공급된다. Fig. 1의 b 형태는 상온의 coolant가 stack의 내부로 유입된 다음 cooling plate(b2, b5, b8)로 공급하는 direct cooling system이며 온도조절은 B5 plate에 thermocouple을 연결하여 coolant 유량을 pump를 이용하여 조절하였다. 그리고 수소기체와 산소기체는 E2로 공급되어 E1으로 배출된다. 대용량 stack에 보편적으로 사용되는 형태는 direct cooling system이다. 이것은 cooling plate에서 배출되는 고온의 coolant를 다시 internal humidification의 가습에 다시 사용하는 것이 용이하기 때문이다. End plate는 e1과 e2이며 b1∼b9는 bipolar plate를 나타낸다. Membrane은 Dupont사의 Nafion 115와 Asahi chemical사의 S-1004을 이용하였으며 전극은 E-tek사의 1mg Pt/cm2를 이용하여 135℃에서 1MT에서 MEA를 제조하였다. Bipolar plate는 graphite 소재이며 cooling plate는 bipolar plate 내부에 유로가 형성되어 있는 구조이다[3.4].

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Fig. 1. Stack에 사용된 cooling system의 구조

결과 및 고찰

10 cell stack에서 발생되는 열로 인하여 bipolar plate에 온도구배가 형성된다. Fig. 2는 10 A에서 시간에 따른 stack의 온도구배를 나타낸 것이다. Initial time에서는 전류량이 5 A로 유지되어 있어 낮은 온도구배를 가진다. 전류량이 5 A에서 10 A로 증가함에 따라 온도구배가 증가함을 알 수 있으며 B5 plate에서 가장 높은 온도가 나타났다. 그리고 E1 plate 보다는 E2 plate가 높게 나타났다. 온도구배가 증가하게 되면 기체의 반응성에 영향을 줄뿐만 아니라 들어가는 기체의 RH(relative humidity)에도 영향을 주어 stack 운전의 안전성과 성능에 변화를 가져오는 요인이 된다. 고 전류로 갈수록 stack에서의 온도구배는 증가하게 되므로 coolant에 의한 cooling system이 필요하게 된다.

Fig. 2. 전류량에 따른 plate별

온도구배

Fig. 3는 parallel cooling system을 이용하여 전류량에 따른 plate별 온도구배를 나타낸 것이며 온도조절은 max. temperature를 65℃가 되도록 유량밸브를 이용하여 조절하였다. 30 A에서 cooling plate B3가 B7 plate보다 낮게 나타났다. 이것은 fig. 2의 E1 plate와 E2 plate가 전류량이 증가함에 따라 온도구배가 더 크게 나타나는데 같은 양의 coolant를 공급하게 되면 cooling plate B3가 B7보다 낮아지게 되는 이유 때문이다.

Fig. 4은 direct cooling system을 이용하여 전류량에 따른 plate별 온도구배를 나타낸 것이며 온도조절은 B5 plate의 온도가 65℃가 되도록 pump로 조절하였다. 온도구배가 fig 2에 비하여 높게 나타났다. 이것은 공급되는 상온의 coolant가 stack에서 유입되는 과정에서 cooling plate B8, B6, B2로 갈수록 상온이 아니라 높은 온도로 공급되기 때문이다.

Fig 3과 fig. 4를 비교하여 보면 direct cooling system보다 parallel cooling system이 온도구배가 작은 것을 알 수 있다. 그리고 parallel cooling system에 설치된 cooling plate는 direct cooling system보다 적은 수량이다. 같은 수의 cooling plate를 이용한다면 온도구배는 보다 줄어들 것이다. 즉, parallel cooling system을 이용하면 기존의 direct cooling system보다 적은 수의 cooling plate를 사용하여 stack의 온도구배를 줄일 수 있을 것으로 사료된다.

Fig. 3. 전류량에 따른 parallel cooling       Fig. 4. 전류량에 따른 direct cooling

system의 온도구배                        system의 온도구배

Table 1.은 주로 사용되는 direct cooling system을 이용하여 전류량과 plate B5의 control temp.에 따른 온도구배를 나타낸 것이다. 사용된 membrane은 Asahi chemical사의 S-1004이며 운전조건은 수소, 산소 1/1 atm이다. 공급기체는 external humidification을 이용하여 70℃로 설정하였다.

결론

Stack에서 parallel cooling system을 이용하면 direct cooling system보다 온도구배를 감소시킬 수 있었다. 30 A에서 max. temp.와 min. temp. 차이는 parallel인 경우에는 15℃로 나타났으며 direct인 경우에는 27℃로 나타났다. Stack에서 parallel cooling system을 이용하여 운전하면 안정성과 성능이 증가할 것으로 사료된다. 하지만 parallel cooling system인 경우에는 direct cooling system에 비하여 stack의 구조가 다소 복잡해질 우려가 있다, 따라서 parallel cooling system을 적용하기 위해서는 stack의 humid section과 active section의 design에 대한 연구가 선행되어야 할 것이다.

참고문헌

1. Appleby, A. J. and Foulkes, F. R.,“Fuel Cell Handbook”, Van Nostrand

Reinhold (1989)

2. P. W. David, J. L. Cordon and H. V. U. S. patent, No. 5,521,018 (1995)

3. H. Maeda, K. Misuda, and H. Urushibata, et. al., Proceeding of the

2nd IFCC. 5-8, 367 (1996)

4. S. Srinivasan et. al., J. Electrochem. Soc., 135, 9 (1988)

Table 1. 10 cell stack에서의 온도구배

Control    Current    Potential    Power    maximum    minimum

temp.(℃)     (A)        (V)        (W)     temp.(℃)     temp.(℃)

50         10        7.499       74.99       50           46

60         10        7.624       76.24       60           53

65         10        7.665       76.65       65           56

50         20        6.600       132.0       53           44

60         20        6.889       137.8       60           51

65         20        6.953       139.1       65           57

50         30        5.811       174.3       51           38

60         30        6.108       183.2       60           45

65         30        6.226       186.8       65           50

50         40        4.983       199.3       50           35

60         40        5.327       213.1       61           44

65         40        5.460       218.4       66           48