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Journal of the Korean Industrial and Engineering Chemistry, Vol.11, No.3, 297-305, May, 2000
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암모니움 우리닐 나이트레이트의 열분해 및 환원반응 속도론
Thermal Decomposition-Reduction Kinetics of Ammonium Uranyl Nitrate
김병호†, 정경채, 김응호, 황성태, 이기영1
  • 한국원자력연구소, 대전 305-353
  • 1전남대학교 생물화학공학과, 광주 500-070
Byung Ho Kim†, Kyung Chai Jeong, Eung Ho Kim, Sung Tai Hwang, and Ki Young Lee1
  • Sodium Technology Division, Korea Advanced Atomic Energy Research Institute, Taejon 305-353, Korea
  • 1Department of Biochemical Engineering, The University of Chonnam, Kwangju 500-070, Korea
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초록
제조된 두 AUN의 열분해 및 환원 반응 특성을 알아보기 위하여 열분석기를 통하여 수소 분위기하에서 열처리되었고 열분해 및 환원과정에서 생성된 중간상들은 X-선 회절 분석, TG/DTA 분석에 의하여 확인되었다. 이들 AUN들은 (NH4)2(NO3)4·2H2O →(NH4)2UO2(NO3)4·H2O →(NH4)2UO2(NO3)4 → NH4UO2(NO3)3 → A-UO3 → γ-UO3 → α-U3O8 → UO2, NH4UO2(NO3)3 → A-UO3 → β-UO3 → α-U3O8 → UO2 의 경로를 거치면서 열분해 및 환원되었다. Osawa방법과 Zsako방법에 의하여 활성화에너지와 반응기구를 각각 결정하였다. (NH4)2UO2(NO3)4·2H2O의 열분해 및 환원반응의 경우, (NH4)2UO2(NO3)4에서 (NH4)UO2(NO3)3 로 전환되는 반응기구는 이차원 원통 대칭 확산모델이 적용되고, (NH4)UO2(NO3)3에서 UO3로의 열분해 반응과 UO3에서 U3O8로의 환원반응, 그리고 U3O8에서 UO2로의 환원반응에 대한 반응기구는 핵생성 및 성장모델이 적용되었다. 또한 (NH4)UO2(NO3)3의 열분해 및 환원반응의 경우, (NH4)UO2(NO3)3에서 UO3로의 열분해반응, UO3에서 U3O8로의 환원반응, 그리고 U3O8에서 UO2로의 환원반응에 대한 반응기구는 모두 핵생성 및 성장모델이 적용되었다.
Two types of ammonium uranyl nitrates thermally decomposed and reduced in the TG-DTA unit in hydrogen atmosphere for their thermal decomposition and reduction reaction. And various intermediate phases produced by thermal decomposition and reduction process were confirmed by X-ray analysis, and TG/DTA analysis. And the reaction paths of (NH4)2UO2(NO3)4·2H2O and NH4UO2(NO3)3 are as follows: (NH4)2(NO3)4·2H2O →(NH4)2UO2(NO3)4·H2O →(NH4)2UO2(NO3)4 → NH4UO2(NO3)3 → A-UO3 → γ-UO3 → α-U3O8 → UO2, NH4UO2(NO3)3 → A-UO3 → β-UO3 → α-U3O8 → UO2 Activation energies for thermal decomposition and reduction reaction of AUNs were determined by Osawa method, and their reaction mechanisms were determined by Zsako method. For the thermal decomposition and reduction reaction of (NH4)2UO2(NO3)4·2H2O, mechanism for (NH4)2UO2(NO3)4 to NH4UO2(NO3)3 reaction was diffusion model, and those for NH4UO2(NO3)3 to UO3, UO3 to U3O8, and U3O8 to UO2 reactions were all nucleation and growth model. For NH4UO2(NO3)3, mechanisms for NH4UO2(NO3)3 to UO3 to U3O8, and U3O8 to UO2 reactions were all nucleation and growth model.
Keywords:ammonium uranyl nitrate;thermal decomposition;kinetics
  1. "세계원자력발전의 개발과 운영," 한국원자력산업회의, 한국문화사, 6, 1999 (1999)
  2. Brandberg SG, Nucl. Technol., 18, 177 (1973)
  3. Chang IS, Kim EH, Park JH, KAERI Report, Korea Atomic Energy Research Institute (1990)
  4. Haas PA, Nucl. Technol., 81, 393 (1988)
  5. Davis NC, Griffiin CW, PNL-4305, Pacific Northwest Laboratory (1982)
  6. Burkhardt W, Huntington CW, Notz KJ, Mendel MG, Bonfer DC, NLCO-820, 15 (1960)
  7. Jannov J, AAEC/220 (1971)
  8. Horowitz HH, Metzger G, Analyt. Chem., 35(10) (1963)
  9. Ozawa T, Bull. Chem. Soc. Jpn., 38, 1881 (1965) 
  10. Xiang Gao DC, Dollimore D, Thermochim. Acta, 215, 109 (1993) 
  11. Zsako J, J. Phys. Chem., 72(7) (1968)
  12. Halldahl L, Proc. 6th Int. Conf. on Thermal Analysis, Bayrath, Germany, 499 (1980)
  13. Qingren G, Shifang K, Thermochim. Acta, 116, 71 (1987) 
  14. Notz KJ, Mendel, J. Inorg. Nucl. Chem., 14, 55 (1960) 
  15. Marco D, Mendel, J. Phys. Chem., 64, 132 (1960)
  16. Sheila A, Trans. Faraday Soc., 57, 1400 (1961) 
  17. Dell RM, Wheeler VJ, Trans Faraday Soc., 58, 485 (1962)
  18. Le Page AH, Fane AG, J. Inorg. Nucl. Chem., 36 (1974)
  19. Tomkins FC, "Treatise on Solid State Chemistry," 4, N.B. Hannay, Plenum Press, New York (1983)
  20. Kim EH, Kim YK, Woo MS, Park JH, Yoo JH, Choi CS, HWAHAK KONGHAK, 37(1), 14 (1999)