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Journal of the Korean Industrial and Engineering Chemistry, Vol.13, No.5, 450-456, August, 2002
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금속산화물 촉매상에서 Methane을 이용한 NO의 선택적 촉매 환원 반응
Selective Catalytic Reduction of NO using Methane over Metal Oxide Catalysts
이준엽†, 홍성창1
  • 고려대학교 화학공학과, 서울 136-701
  • 1경기대학교 환경공학과, 수원 442-760
Jun Yub Lee†, and Sung Chang Hong1
  • Department of Chemical Engineering, Korea University, Seoul 136-701, Korea
  • 1Department of Environemntal Engineering, Kyonggi University, Suwon 442-760, Korea
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초록
본 연구에서는 최근 증가하고 있는 도심주변의 LNG 발전소 발생 질소산화물 제거를 목적으로 메탄을 환원제로 사용한 HC (Hydrocarbon)-SCR용 탈질촉매에 대해 연구하였다. 메탄 환원제 사용시 질소산화물의 환원능력을 극대화할 수 있는 담체 및 활성금속에 대한 촉매 screening을 통하여 담체로는 γ-Al2O3, 활성금속으로는 Gallium이 가장 활성이 큰 촉매임을 알 수 있었으며, γ-Al2O3를 사용하여 Ga담지시 최적함량은 27 wt%에서 최적 활성을 보이며, 이는 담체의 비표면적을 고려하면 monolayer로 담지된 상태이다. 또한 촉매 소성시 승온 속도에 따른 활성비교 결과에 의해 승온 속도가 낮을수록 촉매 기공크기가 작아지며 이로 인한 활성금속 산화물의 분산도가 커져 활성증가의 원인이 된다고 판단된다. 각 반응시 발생되는 일산화탄소(CO) 및 이산화질소 (NO2)의 발생량을 질소산화물 제거효율과 관련시켜 조사한 결과 상호 상관관계가 컸으며, 주된 반응중간체로 판단되는 CO를 환원제로 사용한 실험결과에 의하여 촉매표면에 흡착된 CO 및 NO2가 주된 반응 중간체임을 규명하고 CO 및 NO2의 거동이 질소산화물 제거효율에 큰 영향을 미치고 있음을 알 수 있었다.
The purpose of this study is to understand and develop HC (Hydrocarbon)-SCR catalysts to remove NOx emitted from LNG power plant which make NOx selectively removed with CH4 as reductants. In order to examine catalyst of the greatest reactivity as used CH4, the screening test of supports and active metals has unveiled that gallium has the highest SCR characteristics among active metals and γ-Al2O3 has the highest activity among supports. For Ga/γ-Al2O3, the activity changed with impregnated Ga content and the highest at 27 wt%, which correspends to a theoretical monolayer coverage. Also the lowest increasing velocity is, the highest the activity is. It is considered that gallium oxide highly dispersed on γ-Al2O3 at low increasing velocity is responsible for the high activity. The relations between the activity and the production of exhausted gases such as CO, NO2 were investigated. In addition, CO was used as a reductant instead of CH4 in order to demonstrate the reaction mechanism. It is found that CO and NO2 are main intermediates and their behavior give great impact on NO removal efficiency.
Keywords:NOx;HC-SCR;Ga/γ-Al2O3;Methane
  1. Forzatti P, Appl. Catal. A: Gen., 222(1-2), 221 (2001) 
  2. Parvulescu VI, Grange P, Delmon B, Catal. Today, 46(4), 233 (1998) 
  3. Iwamoto M, Yahiro H, Shundo S, Yu Y, Mizuno N, Appl. Catal. B: Environ., 69, L15 (1991)
  4. Tabata T, Kokitsu M, Okada O, Appl. Catal. B: Environ., 6(3), 225 (1995) 
  5. Walker AP, Catal. Today, 26(2), 107 (1995) 
  6. Haneda M, Kintaichi Y, Hamada H, Appl. Catal. B: Environ., 20(4), 289 (1999) 
  7. Bethke KA, Kung HH, J. Catal., 172(1), 93 (1997) 
  8. Kintaichi Y, Hamada H, Tabata M, Sasaki M, Ito T, Catal. Lett., 6, 239 (1990) 
  9. Yan JY, Kung MC, Sachtler WM, Kung HH, J. Catal., 172(1), 178 (1997) 
  10. Shimizu K, Maeshima H, Satsuma A, Hattori T, Appl. Catal. B: Environ., 18(1-2), 163 (1998) 
  11. Burch R, Millington PJ, Catal. Today, 29(1-4), 37 (1996) 
  12. Bennett CJ, Bennett PS, Golunski SE, Hayes JW, Walker AP, Appl. Catal. A: Gen., 86, L1 (1992) 
  13. Hamada H, Kintaichi Y, Tabata M, Sasaki M, Ito T, Shokubai, 33, 59 (1991)
  14. Iannibello A, Marengo S, Trifiro F, Villa PL, Preparation of Catalysts II, Elsevier eds., Amsterdam, 65 (1979)
  15. Bond GC, Zurita JP, Flamerz S, Gillimgs PJ, Bosch H, van Ommen JG, Kip BJ, Appl. Catal. B: Environ., 22, 361 (1986)
  16. Wade K, Banister AJ, The Chemistry of Al, Ga, In and Ti,Pergamon Press, New York (1974)
  17. Maunula T, Kintaichi Y, Inaba M, Haneda M, Sato K, Hamada H, Appl. Catal. B: Environ., 15(3-4), 291 (1998)