초록 |
최근 자연계에 존재하는 광합성 안테나 복합체들의 원리를 모방한 인공광합성 연구가 세계적으로 활발히 진행되고 있다. 광에너지를 흡수, 에너지 전달, 그리고 반응점(Reaction Center)에서의 전자전달현상으로 이어지는 자연계 내 촉매반응공정은 실질적인 인공광합성 연구에서 요구되는 다음의 세가지 (1) 집광능력 및 전하분리, (2) 에너지 (엑시톤) 전달, 그리고 (3) 촉매활성점에서의 효과적인 전자이동과 밀접한 연관성을 가지며 광변환 효율을 높이는 결정적인 요인이 된다. 이에 본 연구에서는 효과적인 광변환촉매시스템 개발의 한 방법으로서 집광, 엑시톤 전달, 및 촉매 역할들을 한 분자 내에서의 구현되도록 디자인하였다. Polypyridyl 이리듐 (Ir) 착화합물을 집광체로 백금(Pt)착물을 수소발생환원촉매로서 사용하였으며 집광체와 촉매사이의 효과적인 에너지전달을 위하여 2,3-bis(2-pyridyl)pyrazine (dpp) 단위체가 bridge unit으로 사용되었다. 준비된 다기능 촉매의 광물리적, 전기화학, 그리고 이론계산을 통한 들뜬 전자의 거동 및 촉매작용의 메커니즘 연구가 세밀하게 수행되었으며 수중수소발생 실험을 통한 광촉매 효율이 평가 되어졌다. 효과적인 에너지 이동에 최적화된 화합물이 성공적으로 합성되었으며 이는 질량분석법 및 핵자기공명 분광법 등에 의해 확인 되었다. 화합물의 광물리적, 전기화학적 특성이 측정 되어졌다. 배위화합물에 따른 분자내 에너지 이동 및 분석을 제시함으로써 추후 태양전지 및 인공광합성 등 광화학 분야의 분자 설계의 방향성에 도움을 줄 것이다. |