초록 |
본 연구에서는 ZrO2 촉매 상에서 진행되는 CO에 의한 SO2 환원반응특성을 조사함으로써 이에 대한 반응기구를 제시하고자 하였다. ZrO2 촉매는 Lewis 산점과 Bronsted 산점이 풍부한 것으로 알려져 있다. 이러한 ZrO2 촉매가 지니는 산점들의 특성으로 SO2 환원반응이 COS 중간체 메커니즘에 의한 반응경로를 따르는 것으로 판단된다. 반응특성 조사 과정으로서 촉매 특성 분석과 동시에 반응온도 (400-600 oC), 반응물 조성 ([CO]/[SO2] 몰비=1.0-4.0) 및 공간속도 (5000-30000 ml/g-cat.•h) 등 다양한 인자들을 변화시킴으로써 이에 대한 경향을 조사하였다. 이러한 반응특성조사로부터 최적반응조건은 550 oC의 반응온도, 10000 ml/g-cat.•h의 공간속도, 2.0의 [CO]/[SO2] 몰비 등이었으며, 이 때 SO2 전환율은 약 100%에 도달하였으며, 원소 황 선택도는 약 95%이상이었다. 그리고 반응경로 상에서 COS가 생성됨으로써 더욱 반응성을 향상시키는 중간체 역할을 하는 것으로 조사되었다. 이는 SO2와 COS 사이의 반응이 ZrO2 촉매 상에 존재하는 Lewis 산점과 Bronsted 산점에 의해 활성화되는 기존의 COS 중간체 반응기구에 따르는 것으로 사료된다. |