초록 |
본 연구에서는 H4SiW12O40, H4PMo11VO40의 산촉매 및 산화촉매의 촉매능의 제어를 통하여 에틸렌에서 초산으로 진행되는 반응의 특성 및 반응기구를 규명하는 실험을 수행하고 이를 바탕으로 촉매의 개선 및 새로운 촉매 시스템을 개발하려는 시도를 하였다. Showa Denko사 모사 촉매를 이용한 반응을 통해 반응시스템에 가장 적합한 반응 조건을 찾는것을목표로하였고 다음과 같은 조성을 얻었다. C2H4 : O2 : N2 : 2O = 50 : 13 : 7 : 30 이고 반응 압력과 온도가 5bar, 423K였다. CsnH4-nPMo11VO40(n=2.5∼3.5)를 이용한 반응은 산촉매능과 산화촉매능의 제어가 가능한 촉매를 사용하여 반응에서 산촉매가 중요한 역할을 한다는 것을 알 수 있었다. H4SiW12O40을 이용한 반응은에서는 산촉매만 사용한 반응, 2단 촉매반응, HPA와 Pd를 혼합 담지한 촉매를 이용하여 반응을 수행하였고, 이로부터 산촉매와 Pd의 균일한 혼합이 초산 선택성에 중요한 요소임을 확인할 수 있었다. 따라서 에틸렌에서 초산으로의 직접산화반응은 다음 반응기구에 의해 진행됨을 알 수 있었다. 여기서 에틸렌에서 에탄올로의 반응에서 HPA는 산촉매로 작용하고, 에탄올의 산화반응에 Pd이 기여하는 것으로 해석할 수있다. C2H4 + H2O → C2H5OH, C2H5OH +O2 → CH3COOH + H2O Pd와 HPA간의 균일한 분포가 에틸렌에서 초산으로의 산화반응에 중요한 인자임을 확인할 수 있었다.
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